锂金属电池因其高理论比容量(3860 mAh g-1)和低还原电位(-3.04 V)而备受关注。然而,锂金属电池面临库仑效率低和循环稳定性差的问题。如果要实现90%容量保持率下的1000次循环,平均库仑效率必须达到99.99%。目前,高度氟化的醚类电解质虽然能提高稳定性,但存在离子传输慢和环境问题。因此,开发低氟化程度但性能优异的电解质成为一个重要方向。

在此,斯坦福大学鲍哲南,崔屹等人提出了一种创新的分子设计策略:即采用缩醛骨架作为主体结构;端基碳上引入单氟取代,提高电解质氧化稳定性。此外,不需要使用高浓度电解质或高氟化稀释剂即可实现优异的综合性能。
结果显示,相比F5DEE,该电解质过电位降低约50%在Li||Cu半电池中实现99.5%的CE,在高电流下相比F5DEE有更加优越的CE。其在快充慢放条件下表现尤为突出并且在无锂负极LFP软包和高负载LFP扣式电池中都显示优异的容量保持率。
图1. 电化学稳定性表征
总之,该工作设计开发了一种新型单氟化缩醛电解质(F2DEM),通过在缩醛骨架上引入单氟取代,实现了弱溶剂化能力与良好离子传导性的平衡。与现有高度氟化电解质相比,F2DEM表现出更低的过电位和更高的库仑效率,能促进形成稳定的SEI层和理想的块状锂沉积。因此,该工作不仅开发出高性能电解质,更提供了通过分子设计平衡电解质性能的新思路。

图2. 全电池性能
Monofluorinated acetal electrolyte for high-performance lithium metal batteries, PNAS 2025 DOI: 10.1073/pnas.241862312