100次，98%！天津大学赵乃勤/康建立，发表AFM！
设计具有快速反应动力学和卓越循环稳定性的高熵氧化物（HEOs）负极用于锂离子电池储能，尽管前景极为广阔，但仍面临挑战。通过优化HEOs结构设计策略，解决由结构损伤和体积膨胀引起的循环性能差的问题，尚未得到足够重视。
在此，天津大学赵乃勤、康建立等人采用熔融去合金化和溶液处理方法制备了一种自支撑的分级多孔高熵合金（HEA）/氧化物（hp-HEA/HEO）负极。系统阐述了快速离子扩散与电子传导的起源，以及循环性能的提升机制。
具体而言，分级多孔结构在宏观上缓冲了体积膨胀（仅为12.9%），而得益于高熵效应的微晶稳定机制则在微观层面确保了循环过程中整体框架的维持。
基于此，hp-HEA/HEO在0.5 mA cm⁻²的电流密度下展现出7.42 mAh cm⁻²的优异性能，并在1.0 mA cm⁻²的电流密度下经过100次循环后仍保持98%的容量。
总之，该工作通过简单的退火和去合金化工艺成功制备了一种新型自支撑hp-HEA/HEO负极。研究显示，分级多孔结构中的大孔为锂离子的扩散提供了缩短的路径，从而进一步提升了电化学动力学性能，同时在电化学反应过程中抑制体积膨胀，对结构的稳定性起到关键作用。此外，Co、Fe和Mn作为电化学活性元素贡献容量，而Cu和Ni在首次放电后保持金属态，构建导电网络，促进HEO中锂离子的反应动力学。
基于此，在0.5 mA cm⁻²电流密度下展现出高达7.42 mAh cm⁻²的超高可逆容量，并在1.0 mA cm⁻²电流密度下经过100次循环后，容量保持率仍达98%。因此，该工作为能源存储应用领域中HEO电极材料的研发开辟了新途径。
Designing High Reversibility Free‐Standing Hierarchical Porous High‐Entropy Oxide as Anodes for Advanced Lithium‐Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202422809
