第一单位！贵州大学Nano Lett.: 剪裁动态跷跷板结构，提高压电光催化整体固氮作用

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继电器的整体固氮作用为同时生产HNO3和NH3提供了一种有效的方法。继电催化依赖于单一反应通道的设计，通过选择合适的中间体并在中尺度上组装催化功能组分，可以精确控制中间反应。
在这个系统中，调节*NHx和*NOx的吸附是至关重要的，同时具有挑战性。实现精细的单位点控制仍然具有挑战性，促使人们重新关注在异质结中构建双活性位点来重新分配电子云密度和调节中间吸附强度。
然而，异质结中的双活性位点能够通过同等暴露于反应物而在没有中继催化的情况下同时进行N2氧化还原。因此，对于整体N2固定，打开催化位点的时机是关键的，而继电催化通过空间调节电荷分离和减少中间扩散来促进多步反应，有助于最大限度地减少传质和浓度极化的影响。
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近日，贵州大学陈鹏、湖南大学尹双凤和贵阳学院Deng Xiaoxu等通过诱导纠缠效应，构建了Bi4O5Cl2-Bi4O5Br2异质结的跷跷板结构和局域表面晶格畸变，建立了单向反应通道。
值得注意的是，自适应界面通过结合拉伸Bi-Cl键和压缩Bi-Br键而起到支点的作用，同时还诱导Bi-O的局域表面晶格畸变以顺序激活活性位点。随后，跷跷板构型触发了氧化活性位点的重建，创造了羟基化的微环境，促进了NH3氧化产生NO3–。此外，跷跷板结构有利于形成有效的电荷转移桥，并产生内置电场，将表面电荷转移到双重位点。
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性能测试结果显示，以N2和H2O为原料，Bi4O5Cl2-Bi4O5Br2异质结的光催化NH3产量为173.67 μmol g-1 h-1，NO3–产率为22.26 μmol g-1 h-1，在420 nm处的表观量子产率(AQY)为0.34%；Bi4O5Cl2-Bi4O5Br2的压电催化NH3和NO3–产率分别为120.88和16.67 μmol g-1 h-1。此外，催化剂的压电光催化NH3和NO3–产率分别显着增加到248.36和38.35 μmol g-1 h-1。
反应过程中没有观察到催化活性的显著降低或结构的改变，表明Bi4O5Cl2-Bi4O5Br2具有优异的化学和结构稳定性。总的来说，纠缠效应为整个固氮作用创造了双重不对称催化活性位点，为高效固氮催化剂的设计提供了新思路。
Tailored dynamic seesaw configuration of heterojunctions to enhance piezo-photocatalytic overall nitrogen fixation. Nano Letters, 2025. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c06083

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