锂金属一直以来被认为是高能量密度电池的理想负极材料。然而，由于锂金属在实际电流密度下容易形成枝晶，其应用受到限制。在固态锂电中，主要的失效通常是由于机械问题，锂枝晶可以穿透和/或破坏固态电解质。尽管过去几十年中投入了大量努力以减少锂枝晶的形成，但复杂的机制和相互依赖的因素仍然阻碍了可充电锂负极的大规模商业化应用。
在此，上海交通大学罗加严，天津大学王澳轩、张欣悦，宁德时代吴凯，美国阿贡国家实验室刘同超等人首次使用相场模型模拟验证在具有较低自扩散势垒的Li表面上更有利于形成平滑的形态。
研究显示，作者引入了一种通过重结晶技术将商业化多晶锂（poly-Li）直接转化为具有单一晶面的各种单晶锂金属负极的策略。此外，作者通过阐明不同锂晶面的扩散动力学和力学特性，发现单晶Li(110)具有最低的扩散势垒（0.02 eV），比多晶锂的0.2 eV低一个数量级，并且杨氏模量从9.42 GPa降低了71%，降至2.71 GPa。
基于此，在固态电池中使用单晶Li(110)可以将临界电流密度提高一个数量级，并且在各种无机固态电解质中得到了普遍证明，包括氧化物、卤化物和硫化物。此外，作者还证明了单晶Li(110)在与高镍正极配对时，锂金属电池的循环稳定性延长五倍。
图2. 不同晶面单晶锂的动力学特性
总之，该工作报道了重结晶的单晶Li（110）在全固态电池中能够承受比商用锂负极高一个数量级的临界电流密度（CCD）。其极低的自扩散势垒和较低的杨氏模量能够缓解锂金属负极与固态电解质界面上的应力积累。基于液态和固态电解质的锂金属电池在适配单晶Li（110）后均表现出优异的长循环性能。通过晶体结构工程，金属负极为高能量密度可充电电池提供了一种新的设计思路。
图2. 单晶Li（110）金属负极与固态电解质的电化学性能
Synthesis of monocrystalline lithium for high-critical-current-density solid-state batteries, Nature Synthesis 2025 DOI: 10.1038/s44160-024-00712-4