中国科学院大连化学物理研究所李灿/c，新发JACS！

大多数光催化研究都集中在理解固体催化剂内部的光生电荷转移过程，但是这些研究往往忽略了反应环境对光生电荷分离和反应的影响。

2025年3月5日，中国科学院大连化学物理研究所李灿、范峰滔在国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society上发表了题为《Impact of Reaction Environment on Photogenerated Charge Transfer Demonstrated by Sequential Imaging》的研究论文，Qian Li为论文第一作者，李灿、范峰滔为论文共同通讯作者。

为了填补这一空白，作者采用了一种顺序成像方法，该方法结合了表面光电压显微镜（SPVM）、原位原子力显微镜（AFM）和扫描电化学显微镜（SECM），以追踪单个BiVO₄颗粒上光生电荷从空间电荷区向反应物的纳米尺度转移。

研究揭示了光催化剂-电解质界面处表面电荷在光生电荷转移中的关键作用。具体来说，其证明了表面电荷产生了一个额外的驱动力，它调整了界面电场，并将{010}面的光电压从中性电解质中的90 mV逆转到-25 mV。

这种竞争甚至更大的驱动力迫使被限制在体相内的光生电子迁移到表面，导致光生电荷的重新分布。此外，研究还发现溶液pH值与晶面等电点之间的差异是界面电场产生的根源。

总之，该研究提出的序列成像研究填补了理解溶液中光催化反应固-液界面电荷转移驱动和影响因素的重要空白，为进一步阐明光催化反应中的电荷分离瓶颈问题提供了重要见解。

图1 ：在空气中对BiVO₄单颗粒进行SPVM分析

图2：通过原位原子力显微镜（AFM）力曲线在电解液溶液中对相应晶面进行表面光电压（SPV）测量

图3：通过扫描电化学显微镜（SECM）对BiVO₄单颗粒上相应晶面的光生电荷转移反应进行成像

Impact of Reaction Environment on Photogenerated Charge Transfer Demonstrated by Sequential Imaging. J. Am. Chem. Soc. (2025).