他，李亚栋院士高徒，北京理工大学陈文星，最新Nature子刊！

双金属位点p-d轨道的相互作用在决定催化反应性方面起着至关重要的作用，这种相互作用有助于调节电荷并提高CO₂电还原过程的效率。

继2025年3月4日发表了原子分散的钌-铜双原子催化剂相关研究论文后，3月5日，北京理工大学陈文星再次在国际知名期刊Nature Communications上发表题为《Sulfur-doping tunes p-d orbital coupling over asymmetric Zn-Sn dual-atom for boosting CO₂ electroreduction to formate》的研究论文。

在本文中，作者通过配体共刻蚀法在金属有机框架（MOF）衍生的蛋黄-蛋壳结构碳框架中创建了不对称锌-锡双原子位点（Zn₁Sn₁/SNC）。这些双原子位点包含一个部分掺杂硫的锡中心（p区）和一个与氮配位的锌中心（d区），促进了Zn-Sn二聚体之间的p-d轨道耦合。

这种N-Zn-Sn-S/N的排列方式表现出电荷和原子的不对称分布，从而形成稳定的HCOO*中间体吸附构型。

在H型电解池中，Zn₁Sn₁/SNC在-0.84 V时展现出94.6%的优异甲酸法拉第效率（FE）。在液流池中，Zn₁Sn₁/SNC的不对称电子结构提高了其可接近性，从而在-0.90 V时实现了-315.2 mA cm^-2的高电流密度。

密度泛函理论（DFT）计算表明，Zn₁Sn₁/SNC中具有理想吸附亲和力的不对称位点，其能够降低CO₂还原的能垒，从而提高CO₂还原的整体效率。

图1：Zn₁Sn₁/SNC的合成与结构表征

图2：Zn₁Sn₁/SNC的化学状态和局部配位环境

图3：Zn₁Sn₁/SNC的CO₂电还原性能

Peng, B., She, H., Wei, Z. et al. Sulfur-doping tunes p-d orbital coupling over asymmetric Zn-Sn dual-atom for boosting CO₂ electroreduction to formate. Nat. Commun., (2025).