斯坦福EES：解耦固态电池首次循环容量损失机制

固态电池（SSB）比液体态电解质锂离子电池（LIB）具有更高的储能密度。然而，由于界面反应，SSB的第一循环容量损失高于LIB。SSB中关键界面的化学演化已被广泛表征。此外，在电化学方面，缺乏一种通用的策略来量化已建立和下一代SSB电解质的固态电解质（SE）氧化还原的可逆性。

在此，斯坦福大学William C. Chueh团队提出了一种新的方法来解耦固态电池（SSBs）中的可逆、表面上不可逆（动力学受阻）和真正不可逆的容量损失机制。

研究表明，作者通过使用长时间的电化学测试、不含NMC的碳电极以及原位X射线衍射（operando XRD）技术发现SSBs首圈容量的可逆性高达96.2%，这一结果远高于之前报道的数据。此外，SE与纯电子导体界面之间的氧化还原只有27%是可逆的，并且首圈容量损失中的3.8%可能是由SE在纯电子导体界面的不可逆氧化引起的。

图1. 使用仅由碳和SE构成的电池量化SE氧化及其可逆性

总之，该工作发现SSBs的首圈容量可逆性高达96.2%而与纯电子导体界面之间的SE氧化还原只有27%是可逆的。此外，作者发现电池首圈损失中的3.8%可能源于纯电子导体界面的不可逆SE氧化。基于此，在放电电压保持期间，只有在NMC再锂化达到80%库仑效率后，SE氧化产物的还原才开始。

总之，该工作揭示了SE氧化还原与首圈之后性能之间的关系。此外，SE氧化还原在SSBs中不仅发生在首圈。因此，该工作有利于探索用于跟踪电池退化的有用指标和测量方法。

图2. 解耦的首圈容量损失贡献

Decoupling First-Cycle Capacity Loss Mechanisms in Sulfide Solid-State Batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee04908j

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