基于镍铁(氧)氢氧化物被广泛认为是极具潜力的碱性析氧反应(OER)电催化剂。尽管它们潜力巨大,但其低导电性和缓慢的电荷转移动力学对进一步提高其催化活性构成了重大挑战。
2025年2月26日,福州大学谢在来、黄兴、林伟在国际知名期刊Advanced Functional Materials发表题为《Atomically Dispersed Ru on NiFeV Layered Triple Hydroxides for Enhanced Water Oxidation》的研究论文,Ningning Shi为论文第一作者,谢在来、黄兴、林伟为论文通讯作者。
在此,作者报道了一种新型催化剂,该催化剂将钌单原子( Ru SAs)配位分散在镍铁钒层状三重氢氧化物(Ru SAs@NiFeV-LTHs)上,以提高碱性OER性能。
该催化剂的钌负载量为0.33 wt.%,表现出优异的性能,塔菲尔斜率低至27.15 mV dec−1,在电流密度分别为10 mA cm−2和100 mA cm−2时最小的过电位为221 mV和269 mV,优于未修饰的NiFeV-LTHs以及文献中报道的大多数其他层状氢氧化物。
此外,该催化剂展现出卓越的耐久性,在10 mA cm-2、100 mA cm-2和500 mA cm-2的电流密度下能够保持稳定的过电位长达200小时。
密度泛函理论(DFT)计算与实验观察结果表明, Ru SAs的存在是关键因素,其不仅作为优越的活性位点,还能改变载体材料的电子性能,从而提高了整体导电性,并增强了催化剂载体中金属位点的内在活性。
图2:NiFe-LDHs、NiFeV-LTHs和Ru SAs@NiFeV-LTHs的结构和化学表征
图4:Ru SAs@NiFeV-LTHs在OER过程中的结构演变
图5:Ru SAs@NiFeV-LTHs在循环伏安法(CV)和线性扫描伏安法(LSV)测试后的价态和配位环境
综上,作者研究了一种新型的单原子钌(Ru)负载在镍铁钒层状三重氢氧化物(NiFeV-LTHs)上的催化剂(Ru SAs@NiFeV-LTHs),用于增强碱性条件下的析氧反应(OER)。
该催化剂表现出卓越的OER性能,包括低过电位(10 mA cm-2时为221 mV,100 mA cm-2时为269 mV)、快速的动力学(塔菲尔斜率为27.15 mV dec-1)以及出色的稳定性(在10、100和500 mA cm-2的电流密度下稳定运行200小时)。
密度泛函理论(DFT)计算和实验观察,揭示了Ru单原子不仅作为活性位点,还通过与载体的电子相互作用增强了整体导电性和金属位点的内在活性。
该研究开发了一种高效且稳定的单原子催化剂,显著提升了碱性OER的性能,为设计高性能OER催化剂提供了新的思路。
其通过单原子与载体之间的电子相互作用优化催化剂性能,为理解单原子催化剂的作用机制提供了重要见解。
该催化剂的应用前景广阔,有望在可再生能源存储(如电解水制氢)、工业电解槽等领域实现高效、低成本的氧气生成,推动可持续能源技术的发展。
Atomically Dispersed Ru on NiFeV Layered Triple Hydroxides for Enhanced Water Oxidation, Adv. Funct. Mater., 2025. https://doi.org/10.1002/adfm.202421740.