第一作者:Yuhang Dai, Ruihu Lu, Chengyi Zhang, Jiantao Li.通讯作者:麦立强、王子运、Khalil Amine、陆俊通讯单位:武汉理工大学、新西兰奥克兰大学、美国阿贡国家实验室、浙江大学论文速览以安全、高能量密度和快速充电而闻名的可充电水系锌离子电池(AZIBs)是电网规模储能的首选。历史上,以离子迁移行为为中心的离子穿梭模型一直主导着对水系电池充电/放电过程的解释,如经典的离子插入/提取和赝电容机制。本研究提出了一种新的催化模型,用以解释水系锌离子电池(AZIBs)中Zn2+异常现象。该模型通过吸附催化的概念来阐释Zn2+在电池充放电过程中的异常行为,这一行为主要由溶剂化的金属阳离子和阴极材料决定。通过第一性原理计算,研究团队发现Zn2+与氮化钒(VN)的组合具有最佳的吸附/脱附行为(水解离过程)。实验上,采用VN阴极的AZIBs展现出快速充电动力学,显示出在300,000 mA g−1电流密度下的容量为577.1 mAh g−1。掌握AZIBs中的催化步骤可以推动超越现有快速充电电池的解决方案。图文导读 图1:离子穿梭和催化模型在描述AZIBs中的应用。图2:水解离模型的机理研究。图3:纯VN和VN@rGO的设计和形态。图4:VN@rGO和VNxOy@rGO的结构信息和演变。图5:VN@rGO和VNxOy@rGO在2M ZnSO4水系电解液中的电化学行为。总结展望 本研究通过提出一种新的催化模型,深入理解了AZIBs的充放电机制,特别是Zn2+在其中的异常行为。研究发现,Zn2+与VN的组合在水解离过程中表现出优异的吸附/脱附性能,这一发现对于实现快速充电具有重要意义。实验验证了理论模型,展示了在极高电流密度下(300,000 mA g−1)仍然能够保持较高容量(577.1 mAh g−1)的快速充电性能。此外,VN@rGO电极在长期循环稳定性方面也表现出色,经过10,000次循环后容量保持在585.7 mAh g−1以上。这些结果不仅为设计新型快速充电电池提供了理论基础和实验依据,同时也强调了催化在电化学能量存储中的关键作用。文献信息 标题:Zn2+-mediated catalysis for fast-charging aqueous Zn-ion batteries期刊:Nature CatalysisDOI:10.1038/s41929-024-01169-6