第一作者:Wenfei Zhang通讯作者:江宏亮,李春忠通讯单位:华东理工大学江宏亮,华东理工大学化工学院特聘研究员,2022年国家自然科学基金委员会优秀青年科学基金获得者,2020年入选上海高校特聘教授(东方学者)。近五年以第一作者/通讯作者在Natl. Sci. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Acc. Chem. Res.、Adv. Mater.、Nat. Commun.等期刊发表论文30余篇。主持国家自然科学基金面上项目、青年基金项目以及JKW项目等,作为任务负责人或者项目骨干参与国家自然科学基金委大科学装置联合重点、国家重点研发计划青年科学家项目以及上海市基础重大项目等。李春忠,教授、博士生导师,现任华东理工大学化工学院院长,国家自然科学基金委员会第十二、十三届化学科学部专家评审组成员。 2018-2022年入选科睿唯安跨学科领域全球高被引科学家;2022年入选国际先进材料协会会士;2019年当选第十三届上海市政协常委,入选国家“万人计划”科技创新领军人才;2018年“纳米材料化工”科技部重点领域创新团队负责人;2017年当选第十三届上海市政协委员;2016年荣获上海市“五一”劳动奖章;2015年入选英国皇家化学会会士(Fellow of the Royal Society of Chemistry,FRSC);2014年入选教育部长江学者特聘教授并获得全国优秀教师称号;2009年获吴蕴初化学化工科学技术进步奖、国务院政府特殊津贴和国家杰出青年科学基金获得者。论文速览电催化不饱和醛加氢转化为不饱和醇是一种有前景的、可替代传统热过程的方法。催化剂和电解质深刻影响着性能,由于其组成和结构的复杂性,设计电极-电解质界面还是一个挑战。 本研究通过在电极-电解质界面定向组装表面活性剂来促进电催化醛加氢反应的新方法。研究背景指出,将不饱和醛加氢转化为不饱和醇,特别是,2, 5-双(羟甲基)呋喃(BHMF)作为生物燃料合成中的关键反应中间体,是合成药物、香料、调味品和生物燃料的重要工业过程。传统的工业过程涉及高温高压和氢气作为氢源,而基于可再生绿色电力的电催化加氢技术,可以将集中的、高温的、能耗密集型的生产过程,转变为分散的、低温的生产过程,具有广阔的发展前景。但是,析氢反应(HER)是强烈的竞争性反应,会导致HMF转化率和BHMF的法拉第效率(FE)下降。因此,寻求抑制HER和提高HMF电催化加氢过程中电子利用率的方法至关重要。图文导读 图1:催化剂合成和表征。图2:电催化HMF加氢性能。图3:DTAB分子的构象转变。图4:HMF加氢的电化学阻抗谱分析。图5:tDTAB对电极-电解质界面的影响。总结展望 本研究提出了有效的微环境调节方法,即使用季铵阳离子表面活性剂作为电解质添加剂。在外加电位条件下,表面活性剂从随机分布转变为定向组装,形成促进HMF转移和限制水转移的界面微环境。这种方法不仅提高了HMF电催化加氢的法拉第效率,同时抑制了析氢反应,还提高了多种醛基底物的加氢效率。研究结果表明,通过调节电极-电解质界面的方法,在醛类加氢转化为醇类方面具有广泛的应用前景。文献信息 标题:Surfactant Directionally Assembled at the Electrode-Electrolyte Interface for Facilitating Electrocatalytic Aldehyde Hydrogenation期刊:Angewandte Chemie International EditionDOI:10.1002/anie.202407121