该成果报道了基于机器学习势函数对氧化物衍生铜催化剂在二氧化碳电化学还原反应条件下动态行为的研究，发现由于受扩散限制，催化剂中的氧原子的还原将需要可观时间。
论文通讯作者是连赞博士、Núria López教授；第一作者是连赞博士。
在这项工作中，作者通过主动学习方法，经过多次迭代筛选构建了基于第一性原理计算的高质量数据集，并训练了兼具模拟速度和准确度的神经网络原子间势函数（图1）。进一步，作者采用基于该势函数的大尺度分子动力学模拟研究了催化剂在反应条件下的动态行为，从热力学和动力学角度深刻理解了这一过程。通过热力学计算发现最稳定的氧化物衍生铜中的氧含量随着 pH 值、电位或催化剂比表面积的增加而增加。同时，由于降低形成能和表面能的驱动，氧倾向于向表面富集并形成氧化亚铜（图2）。然而，表面氧在反应过程中会优先被还原，导致在表面以下的体相中的氧原子被限制而残留在材料中。尽管在长时间的反应下催化剂将被还原为铜金属，但由于扩散动力学的限制，氧从体相向表面的扩散过程十分缓慢，因此氧物种的还原过程将经历较长时间（图3）。同时，虽然高度重构的铜表面提供了大量对氧吸附更强的位点，但计算结果表明在典型实验条件下表面吸附的氧原子并不稳定（图4）。这项工作不仅揭示了在不同反应条件下氧化物衍生铜的稳定结构的动态变化，还深入揭示了其还原机制，并为通过控制实验条件对反应进行优化提供了参考。
European Union’s Horizon Europe research and innovation programme under the Marie Skłodowska-Curie grant agreement no 101064867）和西班牙科学与创新部（ref. no. PID2021-122516OB-I00, Severo Ochoa Center of Excellence CEX2019-000925-S）以及巴塞罗那超算中心的资助。
https://doi.org/10.1038/s41929-024-01132-5