支春义Angew：不对称阴离子锌盐衍生固体电解质界面实现长寿命水系锌溴电池

2024年3月15日上午9:18 • 顶刊解读

水系电解液中通常使用具有高还原电位的有机添加剂来稳定锌负极，但会损害安全性和环境兼容性。提出了高浓度盐包水电解液来实现沉积/剥离锌的高可逆性；然而，它们的高成本和粘度阻碍了它们的实际应用。因此，探索可直接用于稳定锌负极的低浓度锌盐具有重要意义。

在此，香港城市大学支春义团队开发了一种不对称阴离子基团双(二氟甲磺酰基)(三氟甲磺酰基)亚胺(DFTFSI-)基新型锌盐Zn(DFTFSI)₂，以获得高离子电导率和高度稳定的无枝晶锌负极。研究表明，Zn²⁺溶剂化层和内亥姆霍兹平面中的DFTFSI^–会优先被还原，构建层状结构的SEI，抑制析氢和副反应。

因此，本文采用1 M Zn(DFTFSI)₂水系电解质的Zn-Zn对称电池可提供超过2500小时的超长循环寿命。Zn||Br₂电池还具有超过1200次循环的长寿命，库仑效率约为99.8%，容量保持率高达92.5%。此外，高面积容量Zn||Br₂电池 (~5.6 mAh·cm^-2)可稳定循环超过320个周期，初始容量保留率为95.3%。

图1. 界面结构表征

总之，该工作开发了一种具有独特设计的不对称阴离子分子结构的新型锌盐Zn(DFTFSI)₂，用于无枝晶和长寿命的水系锌电池。在Zn²⁺溶剂化鞘层中的DFTFSI^–和Zn(DFTFSI)₂电解质的内部亥姆霍兹会被优先分解，并有助于在Zn负极上形成坚固的层状结构SEI。使用该新型无添加剂低浓度水溶液电解质（1 M Zn(DFTFSI)₂）, Zn||Zn电池可以抑制＞90%的氢释放，并表现出2500小时的长期循环稳定性。

此外，具有挑战性的含有1 M Zn(DFTFSI)₂的Zn||Br₂电池系统提供1200次循环的高可变性，保持~92.5%的初始容量，库仑效率为~99.8%。因此，该工作为开发先进的电解质通过功能阴离子结构设计到实用的水系锌电池开辟了一条道路。

图2. 电池性能

Asymmetric Anion Zinc Salt Derived Solid Electrolyte Interphase Enabled Long-Lifespan Aqueous Zinc Bromine Batteries， Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202319125

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支春义Angew：不对称阴离子锌盐衍生固体电解质界面实现长寿命水系锌溴电池

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