冯新亮等Angew：原子分散五配位Zr催化剂助力ORR

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冯新亮等Angew：原子分散五配位Zr催化剂助力ORR
单原子催化剂（SACs）作为铂（Pt）基催化剂的有希望替代品，存在中心金属选择有限和单原子负载量低的问题。基于此，德国德累斯顿工业大学冯新亮院士和于明浩研究员、莱比锡研究中心Agnieszka Kuc（通讯作者）等人报道了一种用于氧还原反应（ORR）的具有非平凡轴向O-配体的五配位锆（Zr）基SACs（O-Zr-N-C）。
冯新亮等Angew：原子分散五配位Zr催化剂助力ORR
量子力学模拟表明，轴向O-配体在降低Zr的d带中心和削弱O中间体在单原子Zr位点上的吸附能方面具有重要作用，使得O-Zr-N-C具有Pt竞争性ORR活性。在0.1 M KOH电解液中，O-Zr-N-C催化剂表现出0.91 V vs. RHE的高半波电位，在0.80 V vs. RHE时具有高达76.0 mA cm-2的动力学电流密度，以及在0.70 V vs. RHE下运行130 h后具有92%电流保持率，具有超长耐用性，超过了最先进的SACs。
冯新亮等Angew：原子分散五配位Zr催化剂助力ORR
此外，单原子Zr位点独特的五配位构型可以抵抗原子聚集，从而能够合成具有高Zr负载量（9.1 wt%）的O-Zr-N-C催化剂。将O-Zr-N-C这种高负载催化剂用于组装的锌-空气电池（ZAB）实现了高达324 mW cm-2的功率密度，代表了已报道的基于SAC的ZABs中的最先进水平。
该研究结果为修改或重新设计更好的基于Zr的SACs提供了有价值的指导。同时，除了面内配位结构调节外，控制轴向配位可能是先进SACs朝着ORR和其他电催化过程的新设计方向。
冯新亮等Angew：原子分散五配位Zr催化剂助力ORR
Atomically Dispersed Pentacoordinated-Zirconium Catalyst with Axial Oxygen Ligand for Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202209746.
https://doi.org/10.1002/anie.202209746.
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