继3篇Science后，他的第3篇Nature！

锂离子电池已成为大功率、中等规模储能的领先技术，其应用范围广泛，包括电动汽车和便携式设备。推进锂离子电池技术（尤其是快充）的关键是在纳米到微米范围上实时跟踪和了解锂离子在实际条件下脱嵌活性主体材料的动态过程。因此，需要原位表征技术来检查工作电池中倍率性能的基本极限。

然而，利用现有的电化学方法跟踪电极中的离子运动是非常具有挑战性的，因为活性粒子在粒子和电极水平上通常本质上是无序的，并且可能表现出异质性。目前，对电池运行期间的锂离子动力学成像需要使用同步加速器X射线或电子显微镜技术，能够探测检测单个粒子所需的长度和时间尺度，获得化学和结构信息。但这种技术成本高，耗时长，会受到光束诱导样品退化的影响，并且不适合高通量的材料筛选，进而限制了快速和合理的材料改进。

光学显微镜技术可以克服这些缺点，为此，剑桥大学Akshay Rao，Clare P. Grey，Christoph Schnedermann开发了一种基于实验室的、简单的光学干涉散射显微镜(iSCAT)作为一个快速、低成本的成像平台来可视化和量化单粒子水平的离子动力学。

iSCAT使用可见光的弹性散射来实现快速采集时间和高灵敏度，直到现在还没有应用于电池研究。使用iSCAT，研究人员解决了电池材料中的纳米锂离子动力学问题，追踪了Li_xCoO₂正极材料中单个粒子的循环。他们直接可视化绝缘体到金属、固溶体和锂的有序相变，并确定单粒子水平的锂扩散速率，鉴定了不同的充电和放电机制。最后，在Li_0.5CoO₂组分中不同晶体取向之间，作者捕获了畴壁的动态形成。

该方法的高通量特性允许在整个电极上对许多粒子进行采样，并且在未来能够探索位错、形态和循环速率对电池退化的作用。该成像概念的通用性意味着它可以应用于研究任何电池的电极，更广泛地说，可以应用于研究离子传输与电子或结构变化相关的系统。此类系统包括纳米离子膜、离子导电聚合物、光催化材料和忆阻器。

相关结果以Operando optical tracking of single-particle ion dynamics in batteries为题发表在Nature期刊上。

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图1：LCO电极的电化学性能和干涉散射显微镜

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图2：电池运行期间活性粒子的光学响应

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图3：脱嵌锂时的双相相变行为

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图4：在各种电流密度下双相相变的行为

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图5：Li_0.5CoO₂组分的单斜畸变动力学

Merryweather, A.J., Schnedermann, C., Jacquet, Q. et al. Operando optical tracking of single-particle ion dynamics in batteries. Nature 594, 522–528 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03584-2

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