马里兰大学莫一非Angew：固态电池中金属锂的界面缺陷

具有锂金属（Li）负极的全固态电池是一种很有前途的可充电电池技术，具有高能量密度和更高的安全性。目前锂金属负极的应用受到锂金属与固体电解质（SE）界面失效的困扰。然而，目前学界对Li-SE界面的缺陷及其对锂循环的影响知之甚少，这阻碍了锂金属负极的进一步改进。

在此，美国马里兰大学莫一非教授等人通过大规模的分子动力学（MD）模拟，用于直接模拟Li电镀/剥离过程中的Li-SE界面和相应的Li动力学。

通过对具有普通SE的锂金属界面进行大规模原子建模，作者发现锂金属在Li-SE界面处形成了纳米薄的无序锂界面缺陷层。这种界面缺陷锂层是非常有害的，会导致界面失效，例如在脱锂过程中形成孔隙和接触损失。

图1. 不同SE界面的界面Li层局部结构分析

此外，通过系统地研究和比较非共格、共格和半共格Li-SE界面，作者发现具有良好晶格匹配度的界面减少了界面上的Li缺陷，抑制了Li循环过程中的界面失效。

这项研究揭示了界面原子性锂缺陷对锂金属负极界面失效的重要作用，并为固体电池中锂金属负极的原子级界面工程的发展提供借鉴。

图2. 非共格、共格和半共格界面的锂扩散机制和浓度分布

Interfacial Defect of Lithium Metal in Solid-State Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202108144