同济刘明贤AFM：400000次循环后容量保持96.8%，超长寿命锌离子存储！

2022年10月5日上午4:11 • 顶刊解读

高亲锌和稳定的碳支架的定制纳米架构对于具有双高超电容活性和耐久性的锌离子存储来说至关重要，但仍然具有挑战性。

同济大学刘明贤等报告了一种路易斯对相互作用引导的自组装策略，以设计激活锌存储点的碳超结构。

图1. 碳超结构的形成过程及形貌表征

具体而言，通过氯化铁（FeCl₃，路易斯酸）和对苯二甲醇（PDM，路易斯碱）之间的相互作用，通过H-键和π-π堆叠可定制聚合物超结构。该聚合物的上层结构是稳定的，并且可以方便地进行碳化，以获得具有良好继承几何形状的高孔隙碳。该碳超结构具有纳米触手交织的多孔模块和坚固的网络，可提供高效的亲锌活性位点和大量的主客体交互界面，以用于激活卓越的电容电荷存储。

图2. 热解后获得的碳超结构的结构表征

因此，制备的锌离子杂化电容器（ZHCs）收获了电化学指标的全面改善，包括优异的倍率能力（100 A g^-1）、高能量密度（161.2 Wh kg^-1，基于正极）和持久的稳定性（400000次循环后96.8%的容量保持率）。

实验表征和理论模拟的结合将异常高能量存储的根源确定为在亲锌位点交替吸收相反电荷以及在超稳碳超结构中异双原子基序与锌离子的多电子氧化还原反应。这项工作中提出的设计策略为定制高性能的碳超结构开辟了新的机会，并突出了它们在锌基储能装置中的应用前景。

图3. 水系ZHC的电化学性能评估

Lewis Pair Interaction Self-Assembly of Carbon Superstructures Harvesting High-Energy and Ultralong-Life Zinc-Ion Storage. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208049

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