福建物构所离子型框架高效催化串联反应取得新进展

串联反应由于其高效的原子利用率以及可以减少能源消耗和浪费等优点，近些年来吸引了人们的广泛研究。然而由于在一个反应系统中多个活性位点的协同以及不同反应条件的不相容性，对于构建高效串联催化体系仍然是一个巨大的挑战。近年来，多孔共价三嗪骨架材料(CTFs)以其优秀的热稳定性,化学稳定性和高比表面积吸引了人们的广泛关注。然而，之前CTFs材料催化方面的应用主要集中在使用其催化单步反应而利用其催化多步串联的反应体系却鲜有报道。

最近，中科院福建物质结构研究所、结构化学国家重点实验室曹荣和黄远标研究团队在科技部重点研发计划、基金委、中科院先导及前沿计划项目、中科院青促会优秀会员项目支持下，开发了一种咪唑鎓盐官能化的阳离子共价三嗪骨架材料(ICTF)，之后通过双溶剂法将尺寸仅为1.4nm 的金纳米颗粒(AuNPs)封装在ICTF上 (Au@ICTF)，ICTF中原位生成的氮杂环卡宾以及丰富的氮位点可以有效的稳定AuNPs并保持其高效催化活性。

在Au@ICTF中，主客协同的活性位点完美结合，ICTF材料框架上的咪唑鎓盐离子对作为路易斯酸、碱位点、客体Au团簇氢化反应使得Au@ICTF实现了deacetalization-Knoevenagel condensation-reduction reaction这一串联反应的高效催化，最终产物是重要的药物及化工生产中间体。Au@ICTF 卓越的化学稳定性使其可以在循环催化6轮这一串联反应后仍保持较高的催化活性，并且可以实现底物的克级扩大反应。据我们所知，这是首次使用CTF作为具有多个活性位点的多功能催化剂来协同催化串联反应的报道。这为设计和制备功能化多孔催化剂用于未来绿色有机合成提供了新途径。

相关研究结果发表在中国化学会旗舰杂志CCS Chemistry上（CCS Chem. 2020.2, 2368–2380），文章第一作者是福建物构所博士生何畅。

此外，该研究团队还利用离子型框架首次在MOF领域实现了常压下无需额外添加助催化剂催化CO2加成反应（Chem. Sci., 2017, 8, 1570）；离子型卟啉基框架高效光催化六价铬的无毒化转化（Appl. Cataly. B: Environment. 2019, 253, 323）。

论文链接：

https://www.chinesechemsoc.org/doi/10.31635/ccschem.020.202000460

文章来源：中国科学院海西研究院

福建物构所离子型框架高效催化串联反应取得新进展

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