厦大薛昊教授团队Nano Energy：污水处理的杀手锏-压电催化

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厦大薛昊教授团队Nano Energy：污水处理的杀手锏-压电催化
研究背景
随着化石能源的大量消耗，环境污染和能源危机是人们必须要面对的两大社会问题。尤其是环境污染是人们所面临最为突出的问题之一。近些年来，利用光催化技术来净化工业污水成为研究热点。为此，如何提高催化体系的催化活性成为大家所关注的重点，例如，通过纳米结构的修饰、异质结构的构建以及带隙工程等手段对催化剂活性的提高起着至关重要的作用。众所周知，光催化材料在光照下产生的电子-空穴对的有效分离对其光催化性能至关重要。纳米材料中的缺陷和非均匀界面都有助于电子-空穴对的分离。除此之外，利用构建内势场提高光催化性能的策略受到了广泛的关注，并被证明是一种有效的电子-空穴对分离的方法。
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成果简介
最近，厦门大学薛昊教授课题组提出了一种核/壳型钛酸钡/二氧化钛纳米复合材料，通过压电效应提高了光催化性能。超声活化下BaTiO3/TiO2纳米纤维中压电相产生的极化能显著提高催化剂的光催化性能。在超声波和紫外光的共同激发下，BaTiO3/TiO2纳米纤维在RhB染料上的氧化速率常数可达到9.67×10-2 min-1，分别是光照下TiO2纳米纤维和BaTiO3/TiO2纳米纤维相应值的3.51倍和3.22倍。该工作提出了一种利用机械振动改善光催化性能的方法，有助于将压电效应与光催化效应之间相互协同应用。该工作以标题“Piezotronic effect boosted photocatalytic performance of heterostructured BaTiO3/TiO2 nanofibers for degradation of organic pollutants” 发表于国际能源学术期刊Nano Energy上。
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图文导读

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图1. 催化剂的XRD及拉曼光谱表征
根据X-射线衍射(XRD)结果确定了所选钛酸钡粉体的相结构。作者在合成TiO2时主要生成锐钛矿型TiO2，并伴有少量金红石型TiO2。根据先前的研究，具有适当少量金红石和高含量锐钛矿复合相的TiO2催化剂表现出更大的催化活性。另外，XRD图谱也证实BT/TO-NFs已成功合成，未发现其他杂质峰。拉曼光谱是表征材料结构对称性的一种有效方法，对于BT/TO异质结构，可以分别在两个纯相上识别各自的峰位，这与XRD分析结果一致。

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图2. BT/TO NFs的结构表征
从BT/TO NFs电镜图中可清晰看出，BT/TO NFs的直径约为136 nm，彼此交错分布。另外，在TiO2纳米纤维中分散地嵌入了一些粒径约80 nm的BaTiO3纳米粒子，形成了核/壳异质结构纳米复合材料。高分辨率TEM证实，纳米颗粒的晶格晶面间距为0.283 nm，与BaTiO3的(110)面匹配良好，而~0.351 nm的晶格条纹对应于锐钛矿型TiO2的(101)面。XRD分析表明，复合材料中也存在金红石型TiO2相，但由于其在复合材料中的含量有限，很难在TEM中发现。另外，纳米纤维的元素分布也证明成功地合成了核壳异质结构BT/TO NFs。

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图3. BT/TO NFs污水净化性能表征
以BT/TO NFs污水净化催化剂，在紫外光照射和超声波作用下降解水中染料罗丹明B(RhB)，并考察了BT/TO-NFs的压电光催化性能。作者主要对比了TiO2-NFs和BT/TO NFs对水中RhB的降解过程。其结果表明，溶液颜色和吸收光谱的变化清楚地反映出异质结构和超声场对BT/TO NFs催化剂光催化性能的影响。结果表明，异质结构和超声场对BT/TO NFs催化剂的催化活性具有良好的协同作用。

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图4. 不同类型催化剂的污水净化性能对比图
通过不同条件下RhB的降解过程，定量评价了BT/TO NFs的催化活性。在没有催化剂的情况下，超声和紫外光辐照对染料溶液没有明显的影响，这意味着RhB分子不能被超声或紫外光直接降解。此外，超声振动对纯TiO2-NFs的催化性能没有明显的促进作用。通过比较发现，在超声波和紫外光的作用下，BT/TO-NFs具有明显的催化优势。这主要是BT/TO-NFs压电和光催化的协同效应显著提高了BT/NFs的催化性能。值得注意的是，在实验过程中，作者对BT/TO-NFs进行了极化处理，并发现极化样品的催化性能明显优于未极化样品。

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图5. BT/TO NFs催化机理分析
由于BaTiO3和TiO2的导带和价带的能级位置分别存在一定的差异。紫外光照射复合纳米纤维时，在导带和价带分别产生光生电子和空穴。TiO2导带中的电子倾向于转移到低能级BaTiO3的导带上。相反，钛酸钡价带上的空穴倾向于转移到二氧化钛的导带上。这样，复合光纤中的非均匀界面将有效地分离光生电子和空穴，降低其复合几率。钛酸钡具有铁电性，是一种典型的压电材料。当变形时，它会产生等效的束缚电荷并形成极化。值得注意的是，在BT/TO-NFs中，BaTiO3形成的内置电势为其提供了极化能力，可以驱动光生电子和空穴向相反方向移动，从而降低了它们复合的可能性。利用超声波对水溶液中的BT/TO-NFs施加机械力，在超声波的作用下，钛酸钡由于压电效应改变极化方式，从而产生电子和空穴反向运动的驱动力。另外，通过比较样品在直流电场极化前后的光催化效果，不难发现极化对提高压电光催化性能起到了明显的作用。
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总结展望
综上所述，作者提出并成功制备了一种新型的钛酸钡/二氧化钛纳米纤维作为光催化剂。此外，通过压电和光催化的协同作用，BT/TO-NFs对RhB降解的催化性能显著提高。结果表明，BT/TO-NFs的压电光催化速率常数是TiO2-NFs的3.22倍。钛酸钡在纳米复合材料中由压电效应产生的极化能有效地阻止光生电子和空穴的复合，并产生压电催化效应，增强了BT/NFs的整体催化效应。因此，该技术对促进光催化效率具有重要意义。
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文献信息
Wu J, Wang W, Tian Y, et al. Piezotronic effect boosted photocatalytic performance of heterostructured BaTiO3/TiO2 nanofibers for degradation of organic pollutants. Nano Energy 77, 105122 (2020). https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105122
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