熊海峰/黄小青/林森Nature子刊：PdSn纳米线上层状Pd氧化物促进直接H2O2合成

2022年11月2日上午12:19 • 顶刊解读

目前，工业上生产H₂O₂的方法主要采用蒽醌氧化法(AO法)，而AO法需要大量的能源消耗和添加烷基苯等有毒有机溶剂。电化学H₂和O₂直接合成H₂O₂(DHS)是一种绿色且有效的替代方案，然而目前主要的难题就是没有开发出高效的多相催化剂以实现电催化H₂O₂的大规模商业应用。

基于此，厦门大学熊海峰、黄小青和福州大学林森等通过两步法在Pd₄Sn合金纳米线(NW)上合成一层Pd氧化物(Pd L/PdSn-NW)，该催化剂能够高效催化H₂O₂合成。

具体而言，首先通过溶剂热法合成表面粗糙的Pd₄Sn纳米线(PdSn-NW)，然后将Pd前体沉积在PdSn合金纳米线(NW)上并在空气中退火。通过两步法制备的Pd L/PdSn-NW表现出优异的H₂O₂生产性能，其能够在零摄氏度下直接生产H₂O₂，并且生产速率>520 mol kg_cat^-1 h^-1和选择性>95%；对于一步法制备的PdSn纳米线和PdSn纳米颗粒催化剂，催化剂表面在流动的H₂/O₂中容易被还原，表现出较低的H₂O₂反应性。

在Pd L/PdSn-NW催化剂上优异的H₂O₂产量归因于PdSn纳米线上存在Pd氧化物层，Pd氧化物层在流动的H₂/O₂中是稳定的，而其他PdSn纳米颗粒和PdSn纳米线催化剂在H₂/O₂的存在下会经历还原反应。

此外，层状Pd氧化物减少了对氧/氢的吸附、抑制了O-O和H-H键的断裂以及减少了对产生的过氧化物的吸附，从而完全抑制了H₂O₂加氢和分解。总的来说，这种在金属纳米线上沉积金属层的表面工程方法，为设计和开发高活性DHS催化剂提供了一种有前景的策略。

Layered Pd Oxide on PdSn Nanowires for Boosting Direct H₂O₂ Synthesis. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33757-0

熊海峰/黄小青/林森Nature子刊：PdSn纳米线上层状Pd氧化物促进直接H2O2合成

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