同济陈作锋Nano Research：Co-Ni3N/CC纳米片助力PET升级循环，并产生H2

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本文报道了一种电重整策略，利用双功能氮化镍钴纳米片电催化剂（Co-Ni3N/CC）对聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）废物进行升级循环

同济陈作锋Nano Research：Co-Ni3N/CC纳米片助力PET升级循环，并产生H2
近日，同济大学陈作锋教授（通讯作者）等人报道了一种电重整策略，利用双功能氮化镍钴纳米片电催化剂（Co-Ni3N/CC）对聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）废物进行升级循环，同时产生氢气（H2）。
PET塑料在碱性溶液中消化，产生电化学活性单体乙二醇（EG）。在Co-Ni3N/CC对的PET水解产物中，集成的EG氧化制氢系统在电池电压1.46 V时，电流密度达到50 mA·cm-2，比常规水裂解低370 mV。
同济陈作锋Nano Research：Co-Ni3N/CC纳米片助力PET升级循环，并产生H2
作者构建了Ni3N、Co-Ni3N、Ni3N@NiOOH（Ni3N为核，NiOOH为壳）和Co-Ni3N@NiOOH/CoOOH（Co-Ni3N为核，NiOOH/CoOOH为壳）的优化结构模型，并利用DFT计算了优化模型Ni3N和Co-Ni3N对乙二醇和水的吸附能。
Co-Ni3N的负水吸附能（-0.32 eV）比Ni3N的负水吸附能（-0.26 eV）更大，表明Co-Ni3N对水的有效吸附和后续H2的活化作用。与Ni3N（-0.42 eV）相比，Co-Ni3N对乙二醇的负吸附能（-0.52 eV）更大，有利于EGOR。
同济陈作锋Nano Research：Co-Ni3N/CC纳米片助力PET升级循环，并产生H2
DFT计算表明，乙二醇的O-H键裂解形成*CH2OHCHO中间体是一个吸热过程。在Co-Ni3N@NiOOH/CoOOH和NiOOH/CoOOH条件下生成乙醇醛中间体的吉布斯自由能变化分别为0.57和1.00 eV，表明这是EGOR过程中的速率决定步骤（RDS）。
结果表明，Co-Ni3N@NiOOH/CoOOH具有最低的反应能垒，突出了Co-Ni3N异质结构相对于EGOR的优势，同时Co-Ni3N异质结构有利于优化试剂/中间体的吸附能，促进HER和EGOR活性。
同济陈作锋Nano Research：Co-Ni3N/CC纳米片助力PET升级循环，并产生H2
Upcycling PET in parallel with energy-saving H2 production via bifunctional nickel-cobalt nitride nanosheets. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-5085-9.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-5085-9.

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