许晖/宋艳华Small: 具有分级电子收集特性的双位点催化剂用于高效和高选择性光催化CO2转化

2021年8月28日下午11:30 • 顶刊解读

利用太阳光将CO₂转化为高附加值的燃料有利于社会的可持续发展。然而，光催化CO₂还原反应的选择性差和活性低等因素限制了其应用及发展。

江苏大学许晖、江苏科技大学宋艳华等报道了一种新颖且结构独特的Co-Ni-P空心纳米“千层酥”催化剂(Co-Ni-P NH)，其中的高活性Co-Ni双位点能够促进CO₂的吸附和活化，增强光催化CO₂还原性能。

作者在黑磷(BP)载体上制备了空心纳米“千层酥”结构Co-Ni-P NH，该催化剂能够有效进行光捕捉以及电子收集。在光照下，Co-Ni-P NH能够快速转移BP QD产生的光生电子，抑制光生电子-空穴对复合，从而增强光催化CO₂还原性能。

此外，Co-Ni-P NH降低了界面电荷传输的电阻，提高了表面界面的电荷传输能力。

原位FTIR光谱和DFT计算表明，反应过程中Co-Ni双位点吸附了C和O原子，形成了稳定的Co-O-Ni-C中间体，这不仅降低了光催化CO₂还原过程的反应能垒，从而改变CO₂的转化途径，导致CO₂高选择性转化CH₄。

另外，Co-Ni-P NH/BP上CH₄的选择性达到86.6%，催化活性为38.7 µmol g^-1 h^-1。

Unique dual-sites boosting overall CO₂ photoconversion by hierarchical electron harvesters. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103796

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